ネットで調べまくって何とかできました。
PhotoShop6で作成。

 
黒目は外側と内側にレイヤーを2つ入れてぼかしを入れる。
外側と同じ色→好きな色でグラデーションをかける。
瞳孔も外側(黒目と同色)と内側(黒目より若干うすい)にレイヤーでぼかし、
最後にハイライトのレイヤーを入れる。

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ちなみにハイライトを消すとヤンデレ目になるそうな

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アニメ目は左右に白目が残る範囲内でできるだけ黒目を大きくした方がいいらしい?
MAXのマテリアルで目のイメージをロードしてUV展開で位置を調整して完成です。

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